Doktorsvörn í efnafræði - Rohit Goswami

Doktorsefni: Rohit Goswami

Heiti ritgerðar: Skilvirk könnun á gangi og hraða efnahvarfa - þróun og hagnýting á nothæfum Gauss ferlislíkönum (Efficient Exploration of Chemical Kinetics -- Development and application of tractable Gaussian Process Models)

Andmælendur:- Dr. Sigurður I. Erlingsson, prófessor við Háskólann á Reykjavík
 Dr. Normand Mousseau, prófessor við Université de Montréal, Kanada

Leiðbeinandi: Dr. Hannes Jónsson, prófessor við Raunvísindadeild Háskóla Íslands

Einnig í doktorsnefnd:
Dr. Egill Skúlason, prófessor við Iðnaðarverkfræði-, vélaverkfræði- og tölvunarfræðideild Háskóla Íslands
Dr. Birgir Hrafnkelsson, prófessor við Raunvísindadeild Háskóla Íslands
Dr. Morris Riedel, prófessor við Iðnaðarverkfræði-, vélaverkfræði- og tölvunarfræðideild Háskóla Íslands
Dr. Thomas Bligaard, prófessor við Tækniháskóla Danmerkur (DTU), Danmörk

Doktorsvörn stýrir: Dr.Benjamín R. Sveinbjörnsson, prófessor og varadeildarforseti Raunvísindadeildar Háskóla Íslands

Ágrip

Stjórnun efnakerfa í rúmi og tíma til að hafa áhrif á samverkandi efnahvörf hefur verið markmið efnafræðinnar allt frá dögum gullgerðarlistarinnar. Í dag er mat á afurðum og hraða efnahvarfa, ásamt mati á stöðugleika efna og efniviða, grundvallarverkefni í efnaiðnaði. Þrátt fyrir stökk í stærðfræðilegri líkanagerð, með nákvæmum lýsingum á rafeindaskipan til að lýsa fjöleinda skammtafræðikerfum, og þrátt fyrir aðgengi að stórauknu reikniafli (exascale), vantar enn skilvirkar aðferðir til að ákvarða hvarfhraða í stórum hermunum. Bein hermun á gangverki atóma takmarkast af stuttum tímaskala og litlum lengdarkvarða. Nýlega hefur orðið hröð framþróun í gerð véllærðra mættisfalla (machine learned potential functions), en þær krefjast stórra gagnagrunna sem inntaks og eru ekki hagnýtar þegar verkefnið er að skima hratt í gegnum þúsundir efna eða efniviða til að finna bestu kandídatana fyrir tæknilega nýtingu. Þær hafa ennfremur hingað til takmarkast við svæði þar sem atómin eru í stöðugri uppröðun og eru ekki áreiðanlegar fyrir hvarfástönd (transition state regions) sem ákvarða að miklu leiti hvarfhraðann. Tilraunir til að kanna hvarfanet á sjálfvirkan hátt með nægilegri nákvæmni fela í sér of háan kostnað við reikninga á rafeindaskipan. Einfaldandi nálganir fyrir hraðaútreikninga gera ráð fyrir því að efnahvörf séu hægir ferlar miðað við titring atómanna svo að varmalegt jafnvægi náist og nýta því tölfræðilegar nálganir fyrir útreikninga á hvarfhraða. Í einföldustu nálguninni, kjörsveifilsnálgun (harmonic approximation) við virkjunarástandskenninguna (transition state theory), snúast þær um að finna fyrsta stigs söðulpunkta á orkuyfirborðinu sem lýsir því hvernig orka kerfisins er háð staðsetningu atómanna. Jafnvel þá er reikniþörfin við leit að söðulpunktum of mikil í mörgum tilfellum, sérstaklega þegar orka og atómkraftar eru fengnir úr reikningum á rafeindaskipaninni. Hröðun á söðulpunktaleit byggð á staðgengilslíkönum (surrogate models) hefur verið lýst sem vænlegri í nærri áratug, en hefur í reynd verið hömluð af mikilli yfirbyggingu og tölulegum óstöðugleika sem gera að engu ávinninginn í rauntíma. Þessi ritgerð kynnir lausn sem byggir á heildrænni nálgun á þessu verkefni sem samþættir hönnun á eðlisfræðilegri framsetningu, tölfræðilegu líkani og kerfisarkitektúr. Þessi hugmyndafræði birtist í Optimal Transport Gaussian Process (OT-GP) umgjörðinni, sem notar eðlisfræðilega meðvitaða (physics-aware) framsetningu byggða á mælikvörðum fyrir bestun flutnings (optimal transport) til að búa til þjappaðan og efnafræðilega viðeigandi staðgengil fyrir stöðuorkuyfirborðið. Þetta skilgreinir tölfræðilega trausta nálgun og notar markvissa sýnatöku til að draga úr reikniþörfinni. Samhliða endurskrifun á EON hugbúnaðinum fyrir hermun á löngum tímaskala, er sett fram styrktarnámsnálgun (reinforcement-learning) fyrir lágháttarfylgni (minimum mode following) aðferðina þegar lokaástand er ekki tiltekið og hnikateygjubands (nudged elastic band) aðferðina þegar bæði upphafs- og lokaástand eru tilgreind. Samanlagt marka þessar framfarir nýja hugmyndafræði fyrir hermun á efnahvörfum sem byggir á framsetningunni fyrst (representation-first) og er þjónustumiðuð (service-oriented). Árangur þessarar aðferðafræði er sýndur með stórum viðmiðunarprófunum sem sýna góða frammistöðu, greinda með líkönum Bayes. Með því að þróa aðferð fyrir afkastamikil opinn-hugbúnaðar (open-source) verkfæri, umbreytir þessi vinna gömlu fræðilegu loforði í hagnýta tæki til að kanna gang og hraða efnahvarfa.

Um doktorsefnið

Rohit Goswami er fæddur í Brookhaven, New York, í Bandaríkjunum. Hann lauk B.Tech. prófi í efnaverkfræði frá Harcourt Butler Technical University á Indlandi. Að loknu starfi við Indian Institute of Technology í Kanpur hóf hann doktorsnám við Háskóla Íslands. Undir handleiðslu dr. Hannesar Jónssonar, og með stuðningi doktorsnefndar sinnar og samstarfsmanna, beindust rannsóknir hans að skilvirkum reikningum til að ákvarða gang og hraða efnahvarfa.

Í verkefni hans eru þróaðar nýjar tölvutækar framsetningar (e. representations) til að skapa meðfærileg og skilvirk Gaussian-ferlislíkön. Þessi nálgun hraðar verulega reikningunum með því að fækka hversu oft þarf að meta orku kerfisins og kraftinn sem verkar á atómin. Samhliða rannsóknum sínum hefur hann verið virkur þátttakandi og tekið að sér ábyrgðarhlutverk í samfélagi opins hugbúnaðar.

Rohit starfar núna við EPFL háskólann í Lausanne í Sviss.

Rohit færir fjölskyldu sinni innilegar þakkir fyrir óbilandi stuðning, sérstaklega eiginkonu sinni, Ruhi, foreldrum sínum, prófessor Debabrata Goswami og Sonaly Goswami. Einnig systur sinni, dr. Amritu Goswami, og eiginmanni hennar, dr. Moritz Sallermann, ásamt dýrmætum gæludýrum sínum og plöntum.